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李永舫課題組在小分子受體高分子化的聚合物受體研究中取得新進展
2022-09-15 | 編輯:lry | 【 】【打印】【關閉

  基于聚合物給體和聚合物受體共混活性層的全聚合物太陽電池(all-polymer solar cells:all-PSC),具有機械柔韌性、形貌和光照穩定性好的突出優點,最有望在柔性聚合物太陽電池中獲得實際應用。但是在早期的研究中,all-PSC的光電能量轉換效率(PCE)顯著低于基于富勒烯和非富勒烯小分子受體的聚合物太陽電池的效率,這是由于合成的聚合物受體在近紅外區吸收較弱、聚合物給體和聚合物受體共混膜的形貌控制困難所致。近年來,窄帶隙小分子受體獲得快速發展,使得基于小分子受體的聚合物太陽電池PCE快速提升。 

  在國家自然科學基金委和科技部重點研發計劃的支持下,化學所有機固體院重點實驗室李永舫課題組近年來在高效聚合物受體材料的研究中不斷取得新的突破。2017年,他們提出了將窄帶隙小分子受體聚合物化的學術思想:將小分子受體IDIC與噻吩單元共聚得到了聚合物受體PZ1,使all-PSCPCE提升至9.19%Angew. Chem. Int. Ed. 201756, 13503)。此后,小分子受體聚合物化(polymerized small molecule acceptor,PSMA)成為高效聚合物受體和聚合物太陽電池領域的研究熱點(Angew. Chem. Int. Ed. 202160, 4422),尤其是2019年報道了A-DA’D-A型窄帶隙小分子受體Y6Joule. 20193, 1140)之后,基于Y6及其衍生物的PSMAPCE得到了顯著的提高,受到聚合物太陽電池領域研究者的廣泛關注。2020年,該課題組引入三元無規共聚的分子設計策略、合成了基于Y6衍生物(TPBT)為主體分子骨架的PSMA,使all-PSCPCE達到12.52%Angew. Chem. Int. Ed. 202059, 15181)。 2021年,他們使用A’基元為苯并三氮唑的A-DA’D-A型小分子受體作為主要構筑單元、以硒酚為共聚連接單元合成了PSMA聚合物受體PN-Se,將all-PSCPCE提升到了16.16%Nat. Commun. 2021, 12, 5264 

  最近,該課題組通過向噻吩鏈接單元中引入氟原子,得到了聚合物受體PY-IT2F(分子結構見圖1a),與噻吩鏈接單元中不含氟的聚合物受體PY-IT相比,其具有更高的電子遷移率。但是由于F原子的影響,會造成給受體之間的過度混溶,導致活性層中產生嚴重的電荷載流子復合,使得基于PY-IT2F的器件的填充因子(FF)和短路電流(Jsc)反而降低。為了改善All-PSC活性層的聚集形貌他們又合成出了基于帶支化上側鏈的Y6衍生物為主體分子骨架的PSMA聚合物受體PG-IT(圖1a),發現主體分子骨架中引入上支化側鏈雖然可以有效改善活性層形貌并有效抑制雙分子復合,但是其較低的載流子遷移率和載流子壽命限制了器件的FF,因而未能得到理想的PCE。 

 

1. (a) PY-IT、PY-IT2F、PG-ITPG-IT2F的分子結構。(b) 三種聚合物受體薄膜的吸收光譜和能級圖。(c) PM6:PY-IT2F, PM6:PG-ITPM6:PG-IT2F共混膜的AFM高度圖像和TEM圖像以及 PM6:PY-IT2FPM6:PG-IT2F共混膜的形態示意圖 

  最近,研究人員結合了PSMA聚合物受體的噻吩連接單元氟取代和主分子骨架稠環單元上側鏈枝化這兩種優化策略,合成了一種新型的PSMA聚合物受體PG-IT2F(分子結構見圖1a)。與PY-IT2FPG-IT相比,其具有更高的吸收系數,更合適的分子能級(圖1b),并且與PM6聚合物給體有合適的混溶性,與PM6共混得到的活性層形貌以及相分離尺度更合適(見圖1c),使得電荷轉移性能更優越,電荷載流子遷移率更均衡,電荷轉移狀態壽命更長,電荷復合減少,這使得基于PG-IT2Fall-PSC的光伏性能得到顯著改善?;?/span>PM6:PG-IT2Fall-PSC獲得了高達17.24%PCE,其中開路電壓(Voc)0.95V,短路電流(Jsc)為24.03 mA cm-2,FF75.46%。17.24%是目前二元all-PSC的最高效率之一。這一成果近期發表在Nat. Commun.上(論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-32964-z),文章的第一作者為中科院化學所博士生孫光沛,通訊作者為中科院化學所李驍駿副研究員、孟磊研究員和李永舫研究員。 

 

有機固體院重點實驗室

2022年9月15日

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